近日，廈門大學海洋與地球學院、近海海洋環境科學國家重點實驗室高樹基教授團隊與中國地質大學（武漢）李平教授團隊合作，在地下水高濃度氨氮累積機制方面取得重要進展，相關成果以“Transition of source/sink processes and fate of ammonium in groundwater along with redox gradients”為題發表于Water Research.

研究背景

地下水是內陸氣候干燥地區最重要的淡水資源，在農業生產和飲用水供應方面發揮著重要作用。近幾十年來，地下水中氨氮（NH₄⁺）濃度超標問題日益嚴峻，引起廣泛關注。地下水中高濃度的NH₄⁺不僅威脅飲用水安全，因為它可快速轉化為致癌的三鹵甲烷、有機氯和NO₂^-/ NO₃^-，而且通過氨氧化或反硝化作用會產生溫室氣體N₂O。因此，了解地下水系統中NH₄⁺的源和匯，探索地下水系統NH₄⁺的凈化機制，關乎飲用水安全與經濟社會高質量發展。然而，決定地下水中NH₄⁺含量（儲庫）的轉化過程復雜，多種過程同時發生且其轉化速率隨著氧化還原條件變化而變化，常規的監測技術難以定量化評估地下水高濃度NH₄⁺的累積機制。

研究結果

高樹基教授團隊聚焦中國河套盆地西部地下水高濃度NH₄⁺問題，通過多種¹⁵N同位素示蹤技術，量化了決定NH₄⁺儲庫的多個源匯轉化過程，包括生產過程（礦化、硝酸鹽異化還原成氨（DNRA））和消耗過程（硝化和厭氧氨氧化）。團隊根據氧化還原參數，即氧化還原電位、NH₄⁺、NO₃^-的濃度等，從上游到下游將地下水分為I區（氧化區）、II區（中度還原區）和III區（強還原區）。研究結果顯示，地下水中的NH₄⁺主要源于有機質礦化，在整個研究區域DNRA占總的NH₄⁺產生比例小于2%。礦化作用隨著地下水流中生物可利用的含氮化合物的增加而增強，呈現明顯的氧化還原梯度，從上游到下游形成一個連續的反應鏈。在I區，NH₄⁺主要通過硝化過程轉化為NO₃^-，而在II區和III區，NH₄⁺主要通過厭氧氨氧化過程轉化為N₂. I區、II區和III區的平均NH₄⁺生產/消耗速率比分別為0.7、6.9和51.1，NH₄⁺最小凈化時間尺度分別為天、月和年（圖1）。這些結果表明，只有在氧化條件下NH₄⁺的消耗量才能大于生產量，并暗示地下水從上游向下游流動過程中，NH₄⁺將逐步積累并長期保留在下游的強還原性地下水中。除非人為向地下水添加氧化劑，否則這種還原性地下水中的高NH₄⁺污染狀況會隨著人為活動增加持續惡化（圖2）。該研究揭示了內陸氣候干燥地區地下水NH₄⁺的源匯過程以及其累積機制，提升了對地下水氮循環的認識，同時為地下水高氮的污染治理提供了新的理論依據。

圖1 NH₄⁺的產生/消耗速率的比值（a）及NH₄⁺最小凈化時間（b）在三個地下水氧化還原分區中的分布

圖2 地下水中NH₄⁺的源匯過程和宿命隨氧化還原梯度變化的概念圖

研究團隊及資助

該論文第一作者為廈門大學博士生韓麗麗，通訊作者為廈門大學高樹基教授和中國地質大學（武漢）李平教授，共同作者包括中國地質大學（武漢）博士生王和林，廈門大學博士生葛亮皓和湯錦銘，以及海南大學徐敏副教授和羅笠教授。該研究受到國家自然科學基金項目（91851209, 41721005, 4217706, 91851115）的資助。

論文來源

Li-Li Han, Helin Wang, Lianghao Ge, Min Nina Xu, Jin-Ming Tang, Li Luo, Ping Li, Shuh-Ji Kao (2023) Transition of source/sink processes and fate of ammonium in groundwater along with redox gradients. Water Research. 231(1): 119600

原文鏈接

https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.119600

供稿：高樹基課題組

編輯：劉琰冉、蘇穎

審核：劉志宇、唐騰鳳